Новости

Oct 24, 2023

Ультракороткие световые импульсы нарушают симметрию и открывают квантовые пути для когерентных фононов

Атомы в кристалле образуют правильную решетку, в которой они могут перемещаться по малым

Атомы в кристалле образуют правильную решетку, в которой они могут перемещаться на небольшие расстояния от положений равновесия. Такие фононные возбуждения представлены квантовыми состояниями. Суперпозиция фононных состояний определяет так называемый фононный волновой пакет, связанный с коллективными когерентными колебаниями атомов в кристалле. Когерентные фононы можно генерировать путем возбуждения кристалла фемтосекундным световым импульсом, а их движение в пространстве и времени отслеживать путем рассеяния ультракороткого рентгеновского импульса на возбужденном материале. Картина рассеянных рентгеновских лучей дает прямое представление о мгновенном положении атомов и расстояниях между ними. Последовательность таких узоров создает «кино» атомных движений.

Физические свойства когерентных фононов определяются симметрией кристалла, который представляет собой периодическое расположение одинаковых элементарных ячеек. Слабое оптическое возбуждение не меняет свойств симметрии кристалла. При этом возбуждаются когерентные фононы с одинаковыми движениями атомов во всех элементарных ячейках (красные элементарные ячейки на рис. 1(в), стрелки обозначают атомные смещения). Напротив, сильное оптическое возбуждение может нарушить симметрию кристалла и заставить атомы в соседних элементарных ячейках колебаться по-разному (рис. 1(г)]. Хотя этот механизм имеет потенциал для доступа к другим фононам, он до сих пор не исследован.

В журнале Physical Review B (https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303) исследователи из Института Макса Борна в Берлине в сотрудничестве с исследователями из Университета Дуйсбург-Эссен продемонстрировал новую концепцию возбуждения и исследования когерентных фононов в кристаллах с кратковременно нарушенной симметрией. Ключ к этой концепции заключается в уменьшении симметрии кристалла за счет соответствующего оптического возбуждения, как было показано на примере прототипа кристаллического полуметаллического висмута (Bi).

Сверхбыстрое возбуждение электронов в Bi в среднем инфракрасном диапазоне изменяет пространственное распределение заряда и, таким образом, временно снижает симметрию кристалла. В условиях пониженной симметрии открываются новые квантовые пути возбуждения когерентных фононов. Как показано на рис. 1, снижение симметрии приводит к удвоению размера элементарной ячейки от красного каркаса с двумя атомами Bi до синего каркаса с четырьмя атомами Bi. В дополнение к однонаправленному движению атомов, показанному на рис. 1 (c), элементарная ячейка с 4 атомами Bi допускает когерентные фононные волновые пакеты с двунаправленными движениями атомов, как показано на рис. 1 (d).

Исследование переходной кристаллической структуры непосредственно с помощью фемтосекундной рентгеновской дифракции обнаруживает колебания дифрагированной интенсивности (рис. 2), которые сохраняются в пикосекундном масштабе времени. Колебания возникают в результате когерентных движений волнового пакета вдоль координат фононов в кристалле пониженной симметрии. Их частота 2,6 ТГц отличается от частоты фононных колебаний при низком уровне возбуждения. Интересно, что такое поведение происходит только выше порога флюенса оптической накачки и отражает сильно нелинейный, так называемый непертурбативный характер процесса оптического возбуждения.

Таким образом, оптически индуцированное нарушение симметрии позволяет модифицировать спектр возбуждения кристалла в сверхкоротких временных масштабах. Эти результаты могут проложить путь к временному управлению свойствами материалов и, таким образом, к реализации новых функций в оптоакустике и оптическом переключении.